在這項(xiàng)工作中,在一系列石墨烯-CdS (rGO(x)/CdS) 納米復(fù)合材料的水溶液中進(jìn)行等離子體輔助催化降解雙酚A (BPA)。提出了一種脈沖氣液混合放電(PHD)來誘導(dǎo) rGO(x)/CdS納米復(fù)合材料的“偽光催化”效應(yīng),并促進(jìn)⋅OH自由基的形成。與純CdS相比,rGO(x)/CdS納米復(fù)合材料具有更窄的帶隙、更合適的導(dǎo)帶位置和更高的電子-空穴 (e
--h
+) 對分離率,這導(dǎo)致了在等離子體-輔助催化過程中具有更高的BPA降解性能。在rGO(5)/CdS上進(jìn)行60分鐘的等離子體輔助催化降解后,獲得了87.58%的最高降解效率和4.22 mg/kJ的能量效率,比單個(gè)PHD系統(tǒng)高20.05%和0.97 mg/kJ。還值得注意的是,rGO可以對CdS提供完美的保護(hù),減少光腐蝕并提高rGO(5)/CdS納米復(fù)合材料的穩(wěn)定性,在氣液等離子體環(huán)境下Cd
2+的浸出率從3.32%大幅降低到0.96%。根據(jù)反應(yīng)物種的功能分析、有機(jī)中間體的鑒定、理論密度泛函理論(DFT)計(jì)算、以及定量構(gòu)效關(guān)系(QASR)分析,提出了BPA及其分解中間體在等離子體輔助催化過程中可能的協(xié)同降解機(jī)理和毒理學(xué)評(píng)價(jià)。這項(xiàng)工作中提出的將 PHD 與 rGO(x)/CdS 納米復(fù)合材料相結(jié)合的策略有望為有機(jī)廢水處理的工業(yè)應(yīng)用提供一種可行且有潛力的技術(shù)。
Figure 1. 等離子體輔助催化實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)。
Figure 2. (A) GO、(B) CdS、(C) rGO(5)/CdS 的SEM圖像。(D) rGO(5)/CdS 的(D) TEM、(E) SAED圖案和 (F) EDX光譜。
Figure 3. (A) BPA降解效率曲線,(B) BPA降解動(dòng)力學(xué)曲線,(C) TOC和COD
Cr在不同反應(yīng)體系下的去除效率,(D) BPA溶液處理60分鐘后的三維熒光光譜。
Figure 4. (A) BPA能效曲線,(B) 能效與其他競爭性 BPA 降解技術(shù)的比較
Figure 5. (A) NO
x-濃度,(B) 電導(dǎo)率和pH,(C)⋅OH濃度,(D) H
2O
2濃度,(E) 空氣放電中,PHD中的O
3濃度和等離子體輔助催化系統(tǒng)的變化。
Figure 6. 在 (A) PHD 系統(tǒng)、(B) 等離子體輔助催化系統(tǒng)中,在rGO(5)/CdS納米復(fù)合材料上,不同清除劑的 BPA 降解效率
相關(guān)研究成果于2021年由大連理工大學(xué)Nan Jiang課題組,發(fā)表在Chemical Engineering Journal(https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.128627)上。原文:Plasma-assisted catalysis decomposition of BPA over graphene-CdS nanocomposites in pulsed gas-liquid hybrid discharge: Photocorrosion inhibition and synergistic mechanism analysis。
姜楠博士,大連理工大學(xué)電氣工程學(xué)院副教授,博士生導(dǎo)師,中國科協(xié)“青年人才托舉工程”、遼寧省“百千萬人才工程”、大連市“青年科技之星”和大連理工大學(xué)“星海優(yōu)青”人才培育計(jì)劃入選者,國家科技專家?guī)煸趲鞂<?。長期從事大氣壓放電等離子體的基礎(chǔ)理論和應(yīng)用技術(shù)研究,在等離子體產(chǎn)生方法、等離子體特性研究、等離子體光譜診斷、污染物降解處理等方面取得了一些學(xué)術(shù)成果。近年來,以項(xiàng)目負(fù)責(zé)人身份承擔(dān)了國家自然科學(xué)基金2項(xiàng),中國博士后科學(xué)基金特別資助項(xiàng)目1項(xiàng),中國博士后科學(xué)基金面上項(xiàng)目一等1項(xiàng),參與國家自然科學(xué)基金4項(xiàng)。已發(fā)表SCI、EI論文70篇,申請和授權(quán)國家發(fā)明專利5項(xiàng)。以第一/通訊作者在Applied Catalysis B: Environmental、Environmental Science & Technology、Journal of Hazarddous Material、Chemical Engineering Journal、Plasma Sources Science and Technology等國際頂級(jí)SCI期刊上發(fā)表論文29篇,單篇最高影響因子14.2,累積影響因子超過150。3篇論文入選了ESI高引論文(top 1%),6篇論文入選ESI top 10%論文。多次受邀在本領(lǐng)域國際、國內(nèi)系列學(xué)術(shù)會(huì)議作特邀報(bào)告。獲遼寧省自然科學(xué)優(yōu)秀成果二等獎(jiǎng)及大連市自然科學(xué)優(yōu)秀成果一、二等獎(jiǎng)。
在電氣工程及環(huán)境工程學(xué)位點(diǎn)招收碩士研究生、博士研究生,歡迎相關(guān)專業(yè)考生報(bào)考,聯(lián)系郵箱:jiangnan@dlut.edu.cn
主持和參與主要項(xiàng)目
1. 國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目,51877028,磁場輔助增強(qiáng)納秒脈沖流光放電等離子體物理化學(xué)活性及降解VOCs的應(yīng)用研究,2019-01至2022-12,63萬元,在研,主持;
2. 國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目,21876070,基于提高OH生成的石墨烯-金屬氧
化物復(fù)合催化低溫等離子體機(jī)制及其高效降解POPs的應(yīng)用研究,2019-01至2022-12,60萬元,在研,參加;
3. 大連市高層次人才創(chuàng)新項(xiàng)目,2018RQ28,大氣壓放電等離子體高效脫除揮發(fā)性有機(jī)廢氣的關(guān)鍵技術(shù)和裝置,2019-01至2020-12,10萬元,在研,主持;
4. 電力設(shè)備電氣絕緣國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(西安交通大學(xué))開放課題,EIPE18201,高活性脈沖流光放電降解VOCs的機(jī)理研究,2018-04至2019-12,8萬元,已結(jié)題,主持;
5. 國家自然科學(xué)基金委員會(huì),青年項(xiàng)目,51607023,液相高壓脈沖放電低品位菱鎂礦的解離及界面特性演變行為研究,2017-01至2019-12,20萬元,已結(jié)題,參加;
6. 中國博士后科學(xué)基金會(huì),特別資助項(xiàng)目,2016T90221,納秒脈沖電暈放電等離子體脫除揮發(fā)性有機(jī)廢氣關(guān)鍵技術(shù),2016-08至2018-04,15萬元,已結(jié)題,主持;
7. 國家自然科學(xué)基金委員會(huì),青年項(xiàng)目,51507026,雙極性脈沖/負(fù)直流雙源耦合激勵(lì)滑動(dòng)型沿面放電等離子體及其脫除VOCs的研究,2016-01至2018-12,22萬元,已結(jié)題,主持;
8. 中國博士后科學(xué)基金會(huì),面上資助項(xiàng)目,2015M580223,雙源聯(lián)合驅(qū)動(dòng)增強(qiáng)沿面放電等離子體物理化學(xué)活性的研究,2016-01至2018-04,8萬元,已結(jié)題,主持
9. 企事業(yè)項(xiàng)目,電暈等離子體(脫硫)氧化技術(shù)中試研究,2016-01至2017-12,77.3萬元,已結(jié)題,參加;
10. 國家自然科學(xué)基金委員會(huì),面上項(xiàng)目,51477025,大氣壓馬爾特效應(yīng)增強(qiáng)脈沖放電等離子體物理與化學(xué)活性及其脫除揮發(fā)性有機(jī)廢氣應(yīng)用,2015-01至2018-12,86萬元,已結(jié)題,參加;
11. 企事業(yè)項(xiàng)目,低溫等離子體研究平臺(tái)設(shè)計(jì)及石化廢氣治理實(shí)驗(yàn)裝置研發(fā),2015-01至2016-06,165萬元,已結(jié)題,參加;
12. 企事業(yè)項(xiàng)目,薄膜持液層冷模試驗(yàn)研究,2014-09至2014-11,19.3萬元,已結(jié)題,參加;
13. 國家自然科學(xué)基金委員會(huì),面上項(xiàng)目,51177007,沿面與填充床復(fù)合脈沖放電方法及協(xié)同催化處理揮發(fā)性有機(jī)廢氣的研究,2012-01至2015-12,65萬元,已結(jié)題,參加。
第一或通訊作者代表性成果
[1] Nan Jiang*, Lianjie Guo, Cheng Qiu, Ying Zhang, Kefeng Shang, Na Lu, Jie Li, Yan Wu, Reactive species distribution characteristics and toluene destruction in the three-electrode DBD reactor energized by different pulsed modes, Chemical Engineering Journal, 2018, 350: 1
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)