導電聚合物聚苯胺(PANI)具有比電容高、成本低、環(huán)境友好等優(yōu)點，被認為是一種很有前途的超級電容器贗電容電極材料。然而，聚苯胺在充放電過程中較差的循環(huán)穩(wěn)定性限制了其廣泛的實際應用。在此，提出了一種簡單的合成方法，通過全氟苯基疊氮化物偶聯(lián)化學，將苯胺四聚體(PANI的基本構(gòu)建塊)共價接枝到3D石墨烯網(wǎng)絡上，以構(gòu)建超長壽命的超級電容器雜化電極材料。該設計以短鏈TANI代替長鏈PANI，并在TANI與3D石墨烯之間引入共價鍵，大大提高了聚苯胺基超級電容器的充放電循環(huán)穩(wěn)定性。電極材料以及所制備的對稱全固態(tài)超級電容器具有超長的循環(huán)壽命(3萬次充放電循環(huán)后電容保持在85%以上)。通過使用氧化還原活性的電解質(zhì)在電極表面實現(xiàn)快速可逆的氧化還原反應，可以進一步提高電容，同時保持出色的循環(huán)穩(wěn)定性(對于對稱全固態(tài)器件，10萬次循環(huán)后電容保持82%)。這項工作提供了一個有效的策略，以提高導電聚合物基儲能器件的循環(huán)壽命。
Figure 1. a) ATFB-TANI接枝3D GN (ATgGN)制作工藝示意圖。b)純GN和c) ATgGN的SEM圖像，插圖顯示了較低放大倍數(shù)的圖像。d,e) ATgGN在不同倍率下的TEM圖像。f) ATgGN的SEM圖像，g) EDS光譜和h-k) EDS元素映射。
Figure 2. a) ATgGN、純GN以及初始材料GO和ATFB-TANI的FT-IR光譜。b) ATgGN的XPS譜。 c) C 1s和d) N 1s的高分辨XPS譜。
Figure 3. 研究和比較了不同電極在1.0 M H2SO4條件下的電化學性能。a) ATgGN、TANI/GN、PANI/GN結(jié)構(gòu)示意圖。b)各樣品在20 mV s−1掃描速率下的CV曲線。c) ATgGN電極在不同電流密度下的GCD曲線。d) 10000次充放電循環(huán)的循環(huán)穩(wěn)定性研究。e)奈奎斯特圖。f)倍率特性研究，比電容和面積電容作為電流密度的函數(shù)。g)在5 mV s−1時，定量ATgGN電極中表面控制和擴散控制的電荷存儲。
Figure 4．對稱ATgGN||ATgGN器件在PVA/H2SO4凝膠電解質(zhì)中的電化學評價。a)不同掃描速率下的CV曲線。b)不同電流密度下的GCD曲線。c)奈奎斯特圖。d) 30000次充放電循環(huán)的循環(huán)穩(wěn)定性研究。e) ATgGN與其他碳基和聚苯胺基雜化材料在三電極電池中循環(huán)穩(wěn)定性的比較。
該研究工作由美國加利福尼亞大學Richard B. Kaner課題組于2021年發(fā)表Adv. Funct. Mater.期刊上。原文：3D Graphene Network with Covalently-Grafted Aniline Tetramer for Ultralong-Life Supercapacitors。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號
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