通過(guò)堆疊的石墨烯納米片,復(fù)雜電解質(zhì)的擴(kuò)散限制了它們的電化學(xué)性能。作為一種潛在的解決方案,本研究探索了氮摻雜石墨烯量子點(diǎn) (NGQDs) 在誘導(dǎo)多孔氧化石墨烯 (hGO) 納米片上3D多孔取向方面的潛力。用于相分離輔助組裝的NGQDs和反溶劑的尺寸經(jīng)過(guò)優(yōu)化,以實(shí)現(xiàn)3D納米多孔網(wǎng)絡(luò)。該納米網(wǎng)絡(luò)作為hGO多孔取向的軟模板,形成3D分層多孔碳結(jié)構(gòu)。受益于3D框架的孔隙率,從根本上避免了π-π重堆疊,提供了高電解質(zhì)傳輸速率。此外,NGQDs的摻雜氮和J型聚集有效地調(diào)整了能帶結(jié)構(gòu),以實(shí)現(xiàn)低過(guò)電位下的電荷轉(zhuǎn)移。復(fù)合結(jié)構(gòu)增強(qiáng)的電催化活性和極低的電荷轉(zhuǎn)移電阻歸因于增強(qiáng)的電極/電解質(zhì)界面和多維電荷和電解質(zhì)傳輸?;诙嗫讖?fù)合結(jié)構(gòu)的對(duì)電極在染料敏化太陽(yáng)能電池中顯示出 78% 的光伏性能增強(qiáng)(與未改性的石墨烯相比),這與Pt電極的性能相當(dāng)。所提出的 3D 多孔取向可用于新興的電催化應(yīng)用,例如超級(jí)電容器、水分解和電池電極。
Figure 1. 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)示意圖。
Figure 2. 由 (a) GD-1、(b) GD-10、(c) GD-50 和 (d) NGQDs(混合物)形成的抗溶劑輔助組件的 SEM 顯微照片。
Figure 3. 通過(guò) GD-1 的相分離,形成hGO的高度多孔組裝:(a)低分辨率圖像顯示微孔網(wǎng)絡(luò)(插圖比例尺 1 mm)和(b,c)GD-1和hGO的高分辨率形態(tài)(插圖的比例尺 100 nm)。(d)復(fù)合材料的分層多孔組裝顯示微孔和介孔結(jié)構(gòu)。
Figure 4. 使用循環(huán)伏安圖評(píng)估電催化活性:(a)rGO、hGO和NGQDs@hGO的比較,(b)不同尺寸NGQDs的比較,以及(c)取向的影響。定向GD-1@hGO(d)在不同掃描速率和(e)50個(gè)循環(huán)下的循環(huán)伏安圖。(f)GD-1@hGO與Pt涂覆FTO玻璃電極的電催化活性比較。
Figure 5. (a) rGO、hGO、NGQDs@hGO和Pt電極的奈奎斯特圖(插圖:RCT的變化)。(b) NGQDs@hGO的奈奎斯特圖。(c) 碳電極的J-V曲線,以及 (d) 優(yōu)化樣品與Pt電極的比較。
Figure 6. (a) NGQDs中的相分離機(jī)制和相關(guān)多孔取向的示意圖。(b,c,d) GD-1、GD10和GD-50中形成的聚集體的TEM分析;插圖顯示了NGQD組裝機(jī)制的示意圖。(e) 不同尺寸NGQDs中聚集動(dòng)力學(xué)的近似值,以及干燥后組裝的差異。
相關(guān)研究成果于2021年由漢陽(yáng)大學(xué)Sung Hoon Jeong課題組,發(fā)表在Carbon(https://doi.org/10.1016/j.carbon.2020.09.031)上。原文:Graphene quantum dots induced porous orientation of holey graphene nanosheets for improved electrocatalytic activity。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)