一般通過修改骨架構件可以調節(jié)金屬有機物(MOF)的孔結構和氣體傳輸特性。這里,孔調節(jié)的沸石咪唑酯骨架(ZIF)-8層直接生長在氧化石墨烯納米帶(GONR)處理的聚合物基質上。含氧官能團和GONR懸掛的碳鍵促進了ZIF-8 在GONR(100)晶面自發(fā)生長,而且通過金屬-碳的化學吸附將ZIF-8層牢牢地錨定在其表面,從而提高其硬度。此外,氣體滲透和分子模擬結果證實,ZIF-8的有效孔徑尺寸調節(jié)為3.6。實驗結果證明,阻止大分子烴的同時,實現(xiàn)了超快的H2滲透率(7.6×10-7 mol m-2 Pa s)。值得注意的是,由于氫與大分子烴之間的競爭傳輸,該膜對混合物的選擇性比理想選擇性要高得多,并且分離性能超過了目前報道的聚合物負載ZIF膜的性能。
Figure 1. a)ZIF-8/GONR/PES膜的制備示意圖。b-d)不同樣品的SEM圖像。 e)AFM圖像。f)ZIF-8/GONR/PES膜的照片圖像。g,h)俯視SEM圖像。i)橫截面SEM圖像以及相應的EDX元素映射和示意圖。j)橫截面TEM圖像。k)放大TEM圖像和對應的元素映射。
Figure 2. a)ZIF-8的模擬XRD模式和實際XRD模式。b)GONR涂層-PES上生長的ZIF-8的SEM圖像。c)示意圖說明了GONR層上生長多晶ZIF-8。
Figure 3.a)單一氣體滲透率。b)H2/CH4和c)H2/C3H8分離性能與時間的函數(shù)。d)比較理想混合氣和二元混合氣的選擇性。e)H2/CH4和f)H2/C3H8分離性能比較。g)烴-依賴的H2滲透率。h)H2-依賴的烴滲透率。i)ZIF-8/GONR/PES膜的氣體傳輸機理。
Figure 4.a)計算GONR官能團和鋅之間的吸附能的模型系統(tǒng)。b)鋅和(插圖)2-甲基咪唑在GONR表面上的吸附能量。c)相對能壘比較。d)示意圖說明ZIF-8/GONR膜和孔徑大小的調節(jié)。
該研究工作由韓國延世大學Dae Woo Kim帶領的團隊于2021年發(fā)表在Adv. Funct. Mater.期刊上。原文:Pore Tuning of Metal-Organic Framework Membrane Anchored on Graphene-Oxide Nanoribbon。
轉自《石墨烯雜志》公眾號