通過水分解的放氫反應(HER)對于產(chǎn)生大量的氫氣作為下一代燃料做出了重大貢獻。因此,開發(fā)高效、經(jīng)濟上可行且電化學上穩(wěn)定的HER電催化劑已成為大規(guī)模實施水電解的先決條件?;趩螌?很少層的過渡金屬雙硫分子配合物(TMD)的HER電催化劑最近因其可變的可調電化學性能而引起了人們的極大興趣。但是,它們?nèi)匀幻媾R固有的局限性,例如自聚集、稀有的活性位點、高電阻和長期的電化學不穩(wěn)定性。為了解決這些挑戰(zhàn),我們設計并合成了一種新型的電催化劑,該電催化劑包含一個富集活性位點的二硒化錸((ReSe
2)納米薄片,該納米薄片通過一種簡便的一步水熱合成方法垂直固定在還原氧化石墨烯(rGO)納米片載體上。rGO支撐物為多層ReSe
2納米薄片提供了一個不斷生長的平臺,同時促進了ReSe
2邊緣/角位的大量暴露,這對于最大化ReSe
2@rGO的催化活性是非常理想的。合成的ReSe
2@rGO在10 mA·cm
-2的電流密度下表現(xiàn)出145.3 mV的低過電勢,對于HER過程,Tafel斜率為40.7 mV·dec
-1,這是由于不飽和配位位點的高表面密度的協(xié)同作用所致,顯著加速的電子轉移,并增強了電化學穩(wěn)定性。該結果表明使用結構調控的TMD和石墨烯雜交作為開發(fā)高性能HER催化劑的平臺工具包。
Figure 1. ReSe
2@rGO的水熱合成過程示意圖。
Figure 2. ReSe
2的模擬結構:通過a)C–O–Re、b)C–Re、c)C–O–Se和d)C–Se的可能鍵合錨固在rGO表面上。
Figure 3. (a)ReSe
2@rGO的HR-TEM圖像;(b)ReSe
2@rGO的Re、Se和C的STEM圖像和相應的EDS元素映射;(c)和(d)不同放大倍數(shù)的ReSe
2@rGO的SEM圖像。
Figure 4. (a)在0.5 M H
2SO
4中,各種催化劑的HER極化曲線。(b)10 mA·cm
-2處的過電勢圖。(c)Tafel圖。(d)奈奎斯特圖。(e)用于確定各種催化劑ECSA的雙層電容測量值。(f)在10 mA·cm
-2下的計時電流法穩(wěn)定性測試。
相關研究成果于2021年由成均館大學Hoojeong Lee和Pil J. Yoo課題組,發(fā)表在Chemical Engineering Journal(https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.126728)上。原文:Perpendicularly anchored ReSe
2 nanoflakes on reduced graphene oxide support for highly efficient hydrogen evolution reactions。
轉自《石墨烯雜志》公眾號