鉬碳氧化物團(tuán)簇是新穎的納米材料，具有吸引的催化活性。但是，目前其合成方法非常受限。這項工作提出了一種新策略，在多層石墨烯上創(chuàng)建近亞納米尺寸的鉬碳氧化物團(tuán)簇。為了吸附Mo基多金屬氧酸鹽作為前驅(qū)體，合成了一種新型三腳架苯基陽離子N,N,N-三(4-苯基丁基)-N-甲基銨（[TPBMA]+）。與商用陽離子如四丁基銨（[nBu4N]+）和四苯基膦（[PPh4]+）相比，[TPBMA]+在多層石墨烯上表現(xiàn)出更好的吸附性能。通過[TPBMA]+錨定，高度分散的前驅(qū)體團(tuán)簇（直徑：1.0±0.2 nm）負(fù)載于多層石墨烯上，這一結(jié)論通過高分辨率掃描透射電子顯微鏡證實。值得注意的是，這種新材料通過碳熱氫還原原位生成鉬碳氧化物團(tuán)簇，然后通過逆水煤氣變換反應(yīng)用于催化CO2還原生成CO，其選擇性高達(dá)99.9%。
Figure 1. a）原子位移參數(shù)概率為50％時化合物1的晶體結(jié)構(gòu)， b）化合物1中的[TPBMA] +陽離子之間的π–π相互作用。c）[TPBMA] +的化學(xué)結(jié)構(gòu)。
Figure 2. 合成化合物2、3和4的示意圖，使用化合物4在多層石墨烯上平衡吸附方法。
Figure 3. 化合物4的a）HAADF-STEM圖像和b）粒徑的直方圖。圖（a）中的插圖顯示高分辨率圖像。
Figure 4. a）每克催化劑釋放出CO量，b）不同化合物在713 K溫度下H2/CO2流動時，RWGS反應(yīng)期間每摩爾Mo原子的TON。 c）4/C作為催化劑時，在不同氣氛下釋放的CO產(chǎn)率。
該研究工作由日本東京工業(yè)大學(xué)Kimihisa Yamamoto，Takane Imaoka課題組于2021年發(fā)表在Small期刊上。原文：Highly Dispersed Molybdenum Oxycarbide Clusters Supported on Multilayer Graphene for the Selective Reduction of Carbon Dioxide。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號
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