光催化制氫被認為是解決能源問題的理想策略。石墨烯相碳氮化合物(g-C3N4)憑借其典型的結(jié)構(gòu)優(yōu)勢,通常被用于制備先進的光催化劑。但是,對于普通的2D層狀g-C3N4,它通常呈現(xiàn)出較低的光穩(wěn)定性。在此,采用模板技術(shù)通過熱處理構(gòu)建了3D多孔的g-C3N4/GO(p-CNG)骨架。然后,將貴金屬(Au,Pd,Pt)助催化劑分別固定在3D p-CNG骨架上以構(gòu)建3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)復(fù)合催化劑。典型的3D多孔結(jié)構(gòu)以及g-C3N4與GO之間的強相互作用增加了比表面積,并改善了助催化劑的穩(wěn)定性。所得到的3D p-CNG-M復(fù)合催化劑在模擬太陽下(SSL)呈現(xiàn)出增強的析氫反應(yīng)(HER)活性,最佳的3D p-CNG-Pt復(fù)合催化劑在pH = 10.5時具有突出的HER活性(2565.81μmol·g-1·h-1),具有更強的助催化劑-載體相互作用,該性質(zhì)約為3D p-CNG骨架(18.93μmol·g-1·h-1)的136倍。
Figure 1. (a)3D p-CNG骨架和3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)復(fù)合催化劑的FTIR光譜和(b)XRD圖。
Figure 2. (A)3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)復(fù)合催化劑的合成示意圖。(B-D)3D p-CNG-M的 TEM,HRTEM, HAADF,及對應(yīng)的EDX映射和SAED圖像。
Figure 3. (a-c)新鮮和回收的3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)復(fù)合材料的XPS高分辨率光譜,3D p-CNG骨架和3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)復(fù)合催化劑的(d-g)N2吸附-解吸等溫線。
Figure 4. 最佳3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)復(fù)合催化劑的(a)HER動力學(xué)曲線,(b)平均HER速率,(f)耐久性和(g)循環(huán)性能。(c-e)研究催化劑用量對HER性能的影響。(h)最佳3D p-CNG-M(Au,Pd,Pt)復(fù)合催化劑在不同pH下的HER性能。
該研究工作由陜西科技大學(xué)Wei Li 和Xue-chuan Wang課題組于2021年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文:Enhanced cocatalyst-support interaction and promoted electron transfer of 3D porous g-C3N4/GO-M (Au, Pd, Pt) composite catalysts for hydrogen evolution。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號