負(fù)載型金屬催化劑廣泛用于非均相催化過程（例如Fenton樣反應(yīng)），但其界面過程的機制仍不明確。在這里，通過煅燒鈷基金屬-有機骨架（MOF）制備了獨特的納米碳催化劑，即摻氮石墨烯包覆的鈷納米顆粒（Co@NG），該催化劑對PMS活化顯示出優(yōu)異的催化性能。一系列表征表明，由于石墨氮的存在，Co和NG層之間存在很強的界面相互作用。密度泛函理論計算表明，如此強烈的界面相互作用提供了最佳的活性位點，具有較低的吸附能（1.99 eV），可以生成高氧化態(tài)的NG–PMS *中間體，這一結(jié)論通過原位拉曼光譜證實。電化學(xué)分析表明，界面相互作用促進(jìn)了原子界面鍵（N–Co）之間的電子傳輸。
Figure 1. N摻雜石墨烯封裝鈷納米顆粒（Co@NG）的制備路線和模型，具有可控的微觀形貌，以及在Co@NG催化劑上發(fā)生的類Fenton反應(yīng)機理。
Figure 2. （a）Co@NG-700，（b）Co@NG-800，（c）Co@NG-900，（d）Co@NG-1000和（e）Co@NG-1100的HR-TEM圖像；（f）Co納米顆粒封裝在石墨烯層中的HR-TEM圖像。
Figure 3. （a）NG-900和多個Co@NG材料的XRD圖；（b）多個Co@NG材料的N2吸附和解吸等溫線。
Figure 4.（a）Co@NG-900和Co NP的奈奎斯特圖；（b）局部和全部原位拉曼光譜；（c）Co@NG-900電極的LSV和Tafel斜率；（d）NG-PMS在Co@NG-900和NG-900電極上的開路電勢曲線的變化，和（e）在不同比例時的情況；（f）加入PMS和苯酚后安培i-t曲線測量。
該研究工作由南開大學(xué)Lingyan Zhu課題組于2021年發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A期刊上。原文：Enhanced nonradical catalytic oxidation by encapsulating cobalt into nitrogen doped graphene: highlight on interfacial interactions。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號
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