碳納米材料的堅(jiān)固性及其超高滲透性在分離過(guò)程中引起了極大的研究興趣。然而,氧化石墨烯薄膜(GOms)的微觀結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定,這種不穩(wěn)定性會(huì)使其在錯(cuò)流和施加液壓的條件下失效,使用壽命有限。這里,呈現(xiàn)了一種高度穩(wěn)定的和超滲透性的沸石咪唑鹽骨架-8(ZIF-8)-納米晶體雜化的GOm(GO/ZIF-8),先采用冰模板法,隨后在納米片邊緣原位生長(zhǎng)ZIF-8晶體制備得到納濾復(fù)合膜。 ZIF-8在微孔缺陷中的選擇性生長(zhǎng),使其層間間距變大,同時(shí)還賦予了層狀框架的機(jī)械完整性,從而產(chǎn)生了穩(wěn)定的微觀結(jié)構(gòu),能夠在180 h內(nèi)保持60 l m-2h-1 bar-1的透水性(比GOm高30倍)。此外,通過(guò)ZIF-8生長(zhǎng)緩解微孔缺陷可將甲基藍(lán)分子的選擇性滲透提高六倍。采用低場(chǎng)核磁共振表征了該納濾復(fù)合膜的多孔結(jié)構(gòu),并確認(rèn)ZIF-8的特定生長(zhǎng)。這種調(diào)節(jié)膜微結(jié)構(gòu)的技術(shù)為開(kāi)發(fā)下一代納濾膜提供了重要的指導(dǎo)意義。
Figure 1. ZIF-8@f-Gom的制備和表征。a,ZIF-8@f-GOm制備示意圖。b–d,SEM橫截面。e,不同樣品的XRD圖。f,放大的SEM圖(左)和對(duì)應(yīng)于不同深度時(shí)的Zn 元素的高分辨率XPS光譜。G不同樣品的電子衍射圖。
Figure 2. GO基膜的孔結(jié)構(gòu)和ZIF-8生長(zhǎng)機(jī)理。a-b,Brunauer–Emmett–Teller吸附等溫線,c,CO2分子探測(cè)到的孔徑分布。d,1H時(shí)域核磁共振光譜。e,精確控制ZIF-8納米顆粒在GO納米通道邊緣生長(zhǎng)位置的策略示意圖。
Figure 3. 錯(cuò)流條件下GO基膜的納濾性能。a-b,GO基膜滲透性的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。c,水滲透性和MB阻隔。d,MB阻隔率和水滲透性與文獻(xiàn)進(jìn)行比較。e,水流量與工作壓力之間的關(guān)系。
Figure 4. ZIF-8@f-Gom分離機(jī)制示意圖。a,1H時(shí)域核磁共振譜圖。b,ZIF-8@f-GOm分離機(jī)理示意圖和跨膜的水傳輸過(guò)程。c,GOm,f-GOm和ZIF-8@f-GOm表面的動(dòng)態(tài)水接觸角。d,GO基膜表面電荷的近似值。e,中性電荷有機(jī)分子的分離過(guò)程。
該研究工作由北京工業(yè)大學(xué)安全福教授與美國(guó)耶魯大學(xué)Menachem Elimelech?等人,于2020年發(fā)表在Nat. Nanotechnol.期刊上。原文:Graphene oxide membranes with stable porous structure for ultrafast water transport。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)