單原子催化劑（SACs）作為一種杰出的催化劑已經(jīng)引起了廣泛的關(guān)注，構(gòu)成了一系列吸引人的催化反應(yīng)性能。本文中，開發(fā)了一種簡單而巧妙的策略，用于在氧化石墨烯膜（GOMs）的輔助下，在固體擴(kuò)散過程中通過原子過濾來制造SACs。首先，在熱處理的驅(qū)動下，F(xiàn)e物種（原子、團(tuán)簇或顆粒）通過GOM擴(kuò)散的Fe泡沫中散發(fā)出來。通過精心調(diào)制GOM的層數(shù)及其層間間距，GOM可以排除Fe物種的簇和顆粒。因此，可滲透的單個Fe原子被有缺陷的富N位點(diǎn)捕獲，從而生成了孤立的Fe位點(diǎn)催化劑（Fe SAs/N-C）。制備的SACs對氧還原反應(yīng)（ORR）表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。此外，可以輕松擴(kuò)展此策略以準(zhǔn)備其他SACs，例如Co SAs/N-C和Ni SAs/N-C。
Figure 1. 合成SACs的示意圖
Figure 2. （a）Fe SAs/N-C的制造裝置圖。（b）GOM橫截面的SEM和獨(dú)立GOM的照片（插圖）。（c）從150到1000°C熱解的GOM的XRD光譜。（d）熱處理后GOM的層間距變化示意圖。（e）Fe SAs/N-C的TEM圖像。沒有GOM，熱解的ZIF-8的（f）TEM圖像和（g）XRD圖譜。
Figure 3. （a）HAADF-STEM圖像。（b）相應(yīng)的SAED。（c）C、N和Fe的EDS映射。（d）相對于a部分Fe SAs的相應(yīng)表面輪廓和距離輪廓。（e,f）在各種條件下SACs的鐵含量（e，合成具有不同厚度的GOM以制備SACs；f，合成厚度為2μm的GOM以制備在不同擴(kuò)散時間的SACs）
Figure 4. 樣品的ORR活性。（a）樣品在氧飽和KOH（0.1 M）中的RRDE極化曲線。（b）RRDE極化曲線。（c）從b部分獲得的Koutecky-Levich圖。（d）塔菲爾圖。（e）電子轉(zhuǎn)移數(shù)和H
2O
2產(chǎn)率與電勢的關(guān)系。（f）Fe SAs/N-C在5000次循環(huán)之前和之后的RDE極化曲線（0.6至1.0 V（vs RHE））。
相關(guān)研究成果于2020年由南京理工大學(xué)Wei Liu和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)Yuen Wu課題組，發(fā)表在ACS Catalysis（https://dx.doi.org/10.1021/acscatal.0c02203）上。原文：Atomic Filtration by Graphene Oxide Membranes to Access Atomically Dispersed Single Atom Catalysts。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號
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