這里,通過(guò)一步化學(xué)氣相沉積合成了富硫的石墨烯納米盒(SGN),作為鉀離子電池和鉀離子電容器(PIC)陽(yáng)極,實(shí)現(xiàn)了出色的倍率性能和循環(huán)性能。 SGN電極在0.05 A g-1電流密度時(shí),具有516 mAh g-1的可逆容量,在1 A g-1時(shí)快速充電容量達(dá)223 mA h g-1,并且還表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性,1000次循環(huán)后容量保持率達(dá)89%。此外,SGN基PIC表現(xiàn)出優(yōu)異的Ragone chart特性:在505 W kg-1時(shí)為112 Wh kg-1,在14618 W kg-1時(shí)為28 Wh kg-1,在6000次循環(huán)后其容量保持率為92%。XPS電荷存儲(chǔ)序列主要基于碳中結(jié)構(gòu)化學(xué)缺陷的可逆離子結(jié)合以及K−S−C和K2S化合物的可逆形成。透射電子顯微鏡分析表明,由于離子嵌入,石墨烯發(fā)生了可逆的膨脹,并成為低電壓下容量的第二來(lái)源。即使經(jīng)過(guò)1000次循環(huán),這種嵌入機(jī)制極具穩(wěn)定性。此外,恒電流間歇滴定技術(shù)分析結(jié)果顯示,SGNs具有10-10至10-12 cm2s-1的擴(kuò)散系數(shù),比無(wú)硫碳高一個(gè)數(shù)量級(jí)。這項(xiàng)研究證明了通過(guò)標(biāo)準(zhǔn)的碳酸鹽基電解質(zhì)轉(zhuǎn)換為醚類對(duì)應(yīng)物,可以大大提高初始庫(kù)侖效率。
Figure 1. SGN的合成過(guò)程,所得結(jié)構(gòu)和電荷儲(chǔ)存機(jī)理示意圖。
Figure 2. (a,d)SGN-900,(b,e)SGN-1000和(c,f)GN-900的HRTEM圖像和相應(yīng)的石墨烯層間距情況。(g-j)SGN-900的HAADF-STEM圖像和C,O和S的對(duì)應(yīng)EDXS元素圖。
Figure 3. SGN-900,SGN-1000和GN-900的結(jié)構(gòu),組分和近表面化學(xué)特征。包括(a)XRD,(b)拉曼光譜,(c)氮吸附-解吸等溫線曲線和(d)相應(yīng)的孔徑分布。 (e-h)XPS光譜。
Figure 4. SGN-900,SGN-1000和GN-900半電池的鉀存儲(chǔ)行為與K/K +的關(guān)系。 (a)SGN-900的CV曲線,(b)恒電流曲線,(c)第i階段和第ii階段的容量以及相關(guān)的拉曼IG/ID比,(d)倍率性能,(e)比容量性質(zhì)比較,(f)SGN-900在2 A g-1下的循環(huán)穩(wěn)定性,(g)SGN和GN在不同掃描速率下的反應(yīng)控制貢獻(xiàn), (h)GITT情況,以及(i)相應(yīng)的鉀離子擴(kuò)散系數(shù)。
該研究工作由美國(guó)得克薩斯大學(xué)奧斯汀分校David Mitlin,中國(guó)海洋大學(xué)王煥磊教授課題組于2020年發(fā)表在ACS Nano期刊上。原文:Sulfur-Rich Graphene Nanoboxes with UltraHigh Potassiation Capacity at Fast Charge: Storage Mechanisms and Device Performance。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)