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天津大學(xué) Jing Yang課題組--富含吡啶-氮-鈷活性中心的三維層狀大孔/介孔石墨烯骨架作為可充電式鋅空氣電池的高效可逆的電催化劑
        用于可逆氧還原反應(yīng)和析氧反應(yīng)（ORR和OER）的高效且價格合理的電催化劑在可充電金屬-空氣電池中備受追捧。然而，構(gòu)建高性能的既具有大量可用的活性位點，又具有優(yōu)異的ORR/OER電催化活性的催化劑是一個挑戰(zhàn)。我們報告了一種三維分層多孔石墨烯框架的設(shè)計和制備，該框架具有相互連接的層間大孔和平面中孔，富含吡啶-氮-鈷（pyri-N-Co）活性中心，即：CoFe/3D-NLG。pyri-N-Co鍵能顯著加快緩慢的氧電催化動力學(xué)，進而大大提高了每個活性位點的ORR/OER活性，而豐富的層間大孔和面內(nèi)介孔能夠在整個石墨烯體系結(jié)構(gòu)中實現(xiàn)高效的傳質(zhì)，從而確保試劑能夠充分暴露在pyri-N-Co活性位點。這種堅固的催化劑結(jié)構(gòu)使CoFe/3D-NLG具有顯著增強的可逆氧電催化性能，其ORR半波電位與基準Pt/C催化劑相同。并且OER活性遠遠超過貴金屬基RuO2催化劑。此外，CoFe/3D-NLG用作可充電鋅空氣電池的空氣電極時，表現(xiàn)出極高的開路電壓（1.56 V）、高峰值功率密度（213 mW cm–2）、超低的充放電電壓（0.63 V），優(yōu)異的充放電循環(huán)穩(wěn)定性，優(yōu)于最先進的貴金屬電催化劑。
 
 
Figure 1. (a) CoFe/3D‐NLG催化劑的合成示意圖。(b) 3D‐NLG的SEM圖。(c) CoFe/3D‐NLG的TEM圖，插圖為對應(yīng)的SAED圖。CoFe/3D-NLG石墨烯片上，（d）納米顆粒的HR‐TEM圖和（e）平面內(nèi)介孔的TEM圖像，如c中的黃色圓圈所示。(f) 孔隙大小分布，(g) N2吸附-解吸附等溫曲線。(h) CoFe/NG、CoFe/NLG、CoFe/3D‐NG和CoFe/3D‐NLG的拉曼圖譜
 
 
Figure 2. (a) CoFe/NG和CoFe/3D‐NLG的N K‐edge EELS圖。CoFe/3D‐NLG、CoFe/NG和3D‐NLG的 (b) N 1s XPS圖，(c) Co 2p XPS圖和(d) Co L‐edge EELS 圖。(e) CoFe, CoFe/NG和CoFe/3D‐NLG的拉曼圖譜。(f) NG、3D‐NLG和CoFe/3D‐NLG的拉曼圖
 
 
Figure 3. (a) OER曲線，(b) Tafel圖，(c) CoFe/NG、CoFe/NLG、CoFe/3D‐NG、CoFe/3D‐NLG和RuO2的Nyquist阻抗圖，插圖為用于計算催化過程中電荷轉(zhuǎn)移的等效電路圖，Rs電解質(zhì)阻抗，Rct電荷轉(zhuǎn)移阻抗，Cdl代表雙電層電容。(d) 樣品在不同掃描速率下的充電電流密度圖。(e) 不同樣品的ECSA和OER 活性比較。(f) CoFe/3D‐NLG和RuO2的it曲線。

         相關(guān)研究成果于2021年由天津大學(xué) Jing Yang 課題組，發(fā)表在Chinese Journal of Catalysis（doi：10.1016/S1872-2067(20)63642-7）上，原文：3D hierarchically macro-/mesoporous graphene frameworks enriched with pyridinic-nitrogen-cobalt active sites as efficient reversible oxygen electrocatalysts for rechargeable zinc-air batteries。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號
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