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清華新聞網(wǎng)12月2日電 近日，清華大學(xué)航天航空學(xué)院李群仰、馮西橋課題組與清華大學(xué)機(jī)械工程系馬天寶課題組、北京科技大學(xué)高磊課題組，聯(lián)合中科院上海微系統(tǒng)所信息功能材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的王浩敏課題組，實(shí)現(xiàn)了對(duì)六方氮化硼（h-BN）絕緣襯底上小扭轉(zhuǎn)角雙層石墨烯垂直電導(dǎo)率的直接實(shí)驗(yàn)測量，首次報(bào)道了小扭轉(zhuǎn)角雙層石墨烯中垂直電導(dǎo)的反常角度依賴性。該發(fā)現(xiàn)首次揭示了范德華材料中原子級(jí)重構(gòu)對(duì)垂直電導(dǎo)率的貢獻(xiàn)，為理解小扭轉(zhuǎn)角范德華材料獨(dú)特的物理行為提供了指導(dǎo)。
通過對(duì)石墨烯層間堆垛角度進(jìn)行扭轉(zhuǎn)是調(diào)控其物理（特別是電學(xué)）性能的有效手段。現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)研究表明：隨著石墨烯層間扭轉(zhuǎn)角度的增大，石墨烯層間趨向于非公度堆垛而呈現(xiàn)出較弱的層間耦合；因此，一般來講，石墨烯層間的電導(dǎo)將隨著扭轉(zhuǎn)角度的增大而單調(diào)降低。然而，最近的研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)兩層石墨烯以小扭轉(zhuǎn)角度（小于1°）堆疊在一起時(shí)，在石墨烯層間范德華相互作用和石墨烯面內(nèi)彈性變形能的競爭下，石墨烯會(huì)發(fā)生局部的原子級(jí)重構(gòu)，形成局部的公度堆垛。這類小扭轉(zhuǎn)角度堆垛的石墨烯往往展現(xiàn)出諸多奇特的物理行為，如強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子態(tài)、非常規(guī)超導(dǎo)和自發(fā)鐵磁性等。目前，人們當(dāng)前關(guān)注的焦點(diǎn)主要集中在小扭轉(zhuǎn)角雙層石墨烯面內(nèi)方向的電學(xué)行為，而其層間電導(dǎo)率如何隨扭曲角的改變而變化，尤其原子尺度重構(gòu)對(duì)層間電導(dǎo)的影響，仍然是研究的熱點(diǎn)和亟待回答的問題。
圖1. (A) 基于導(dǎo)電原子力顯微鏡（c-AFM）的扭轉(zhuǎn)雙層石墨烯電學(xué)測試示意圖；(B) 歸一化電流值（電導(dǎo)）隨雙層石墨烯扭轉(zhuǎn)角度的變化
圖2. (A)不同扭轉(zhuǎn)角度雙層石墨烯表面獲取的歸一化電流曲線；(B)扭轉(zhuǎn)角為2.9°樣品表面的電流圖像；(C) 扭轉(zhuǎn)角為0.6°樣品表面的電流圖像；(D)-(F)對(duì)應(yīng)的原子堆垛示意圖
該研究工作借助李群仰課題組前期發(fā)展的二維材料界面電學(xué)表征平臺(tái)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)立方氮化硼絕緣襯底上小扭轉(zhuǎn)角雙層石墨烯垂直電導(dǎo)率的直接實(shí)驗(yàn)測量；實(shí)驗(yàn)中首次發(fā)現(xiàn)了小扭轉(zhuǎn)角下垂直電導(dǎo)率非單調(diào)的角度依賴性，即隨著層間扭轉(zhuǎn)角的減小，垂直電導(dǎo)率逐漸增大，當(dāng)扭轉(zhuǎn)角度達(dá)到~5°左右時(shí)，隨著扭轉(zhuǎn)角的進(jìn)一步減小電導(dǎo)率顯著降低（圖1，圖2）。該趨勢(shì)與傳統(tǒng)塊體石墨材料中觀察到的層間電導(dǎo)隨扭轉(zhuǎn)角度的單調(diào)變化截然不同，并且無法被傳統(tǒng)的聲子介導(dǎo)層間電導(dǎo)機(jī)制進(jìn)行解釋。借助原子級(jí)界面接觸質(zhì)量模型、密度泛函理論計(jì)算和掃描隧道顯微鏡（STM）的高分辨表征，進(jìn)一步揭示了小扭轉(zhuǎn)角下的反常電導(dǎo)行為源于雙層石墨烯的局部原子重構(gòu)導(dǎo)致的平均載流子濃度的降低（圖3）。該發(fā)現(xiàn)首次揭示了范德華材料中原子級(jí)重構(gòu)對(duì)垂直電導(dǎo)率的貢獻(xiàn)，為理解小扭轉(zhuǎn)角范德華材料獨(dú)特的物理行為提供了指導(dǎo)，也為設(shè)計(jì)和優(yōu)化二維材料的電學(xué)性能提供了新的思路。
圖3. (A)理論模型結(jié)構(gòu)示意圖；(B)理論計(jì)算得到的不同扭轉(zhuǎn)角度下的實(shí)空間二維電導(dǎo)圖像；(C)理論計(jì)算的電導(dǎo)隨扭轉(zhuǎn)角度變化曲線；(D)第一性原理計(jì)算得到的表面載流子濃度和層間隧穿電導(dǎo)隨扭轉(zhuǎn)角度的變化曲線；(F)考慮原子級(jí)重構(gòu)和純剛性結(jié)構(gòu)的AA堆垛區(qū)域的占比隨扭轉(zhuǎn)角度的變化曲線
該研究工作于11月20日在線發(fā)表于《科學(xué)進(jìn)展》（Science Advances）期刊，論文題為“小扭轉(zhuǎn)角雙層石墨烯中的反常電導(dǎo)”（Abnormal conductivity in low-angle twisted bilayer graphene）。
清華大學(xué)航院李群仰教授、北京科技大學(xué)高磊副教授和中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)所王浩敏研究員為本文的通訊作者，參與該工作的還有清華大學(xué)航院馮西橋教授、機(jī)械工程系馬天寶副教授，以及國家納米中心劉璐琪研究員。清華大學(xué)航院博士生張帥、機(jī)械系博士生宋愛生和上海微系統(tǒng)所陳令修博士為論文共同第一作者。該研究工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目以及清華大學(xué)摩擦學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自由探索項(xiàng)目等項(xiàng)目的資助。
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