近來,已經(jīng)廣泛地研究了從氧分子產(chǎn)生電化學(xué)過氧化氫(H
2O
2)。迄今為止,已經(jīng)報(bào)道了在堿性條件下,600°C退火后輕度還原氧化石墨烯(mrGO-600)表面的最佳過氧化物活性。然而,未知的詳細(xì)材料信息,例如化學(xué)功能和結(jié)構(gòu)形態(tài)尚不清楚,這導(dǎo)致對(duì)其催化活性位點(diǎn)的爭(zhēng)論不清。為了解決這個(gè)問題,我們集中表征了mrGO-600的結(jié)構(gòu),以闡明其催化活性的起源。X射線光電子能譜、拉曼光譜、紅外光譜、近邊緣X射線吸收精細(xì)光譜以及高分辨率透射電子顯微鏡與原位紅外光譜電化學(xué)相結(jié)合的各種表征表明,退火過程不僅會(huì)產(chǎn)生各種空穴與環(huán)醚基有關(guān)的邊緣缺陷,以及導(dǎo)致小尺寸不連續(xù)石墨碳區(qū)的許多點(diǎn)缺陷。據(jù)信,這些缺陷在mrGO-600中形成了獨(dú)特的原子級(jí)構(gòu)型,從而使其能夠促進(jìn)堿性電解質(zhì)中氧分子產(chǎn)生的過氧化物高活性。
Figure 1. 拉曼光譜和拉曼映射。mrGO和mrGO-600的典型拉曼光譜(a)和mrGO(b)和mrGO-600的ID/IG拉曼映射(c)
Figure 2. mrGO和mrGO-600的光譜結(jié)果。IR(a)和NEXAFS(b)光譜。
Figure 3. mrGO(a)和mrGO-600(b)的HR-TEM圖像。熱處理將sp
2碳域的尺寸從mrGO表面的14%增加到mrGO-600表面的22%。
Figure 4. 在不攪拌的情況下,在O
2飽和的0.1 M KOH中相對(duì)于RHE施加了恒定電壓,分別為1.1 V(對(duì)于無ORR)和0.8 V(對(duì)于ORR),催化劑的原位紅外光譜電化學(xué)(b)和原位測(cè)量過程中的電流響應(yīng)。
相關(guān)研究成果于2020年由加州大學(xué)Hyo Won Kim課題組,發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces(dx.doi.org/10.1021/acsami.0c11359)上。原文:Detailed Characterization of an Annealed Reduced Graphene Oxide Catalyst for Selective Peroxide Formation Activity。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)