為加速電解水的動(dòng)力學(xué)過程,精心設(shè)計(jì)新型雜化結(jié)構(gòu)作為析氫電催化劑是重要的策略。這里,通過簡(jiǎn)便的一鍋式自模板化和自催化策略,獲得了石墨烯納米籠(SGNC)組裝的三維(3D)海綿雜化材料,其中Ni納米顆粒和Ni單原子共存于碳基質(zhì)中。在較高溫度下,同時(shí)驅(qū)動(dòng)原子化及聚集,導(dǎo)致在石墨烯納米籠上形成單原子和納米顆粒兩個(gè)活性位點(diǎn)。受益于獨(dú)特的3D多孔結(jié)構(gòu)和雙活性位點(diǎn),該SGNC具有出色的析氫反應(yīng)(HER)性能,僅需27 mV過電位驅(qū)動(dòng)10 mA cm-2電流密度。理論計(jì)算表明,單個(gè)原子與納米顆粒之間的相互作用促進(jìn)了HER動(dòng)力學(xué)。如此非貴金屬基雜化材料的可控合成策略為新型電催化劑的開發(fā)提供了新前景。
Figure 1.(a)SGNC雜化物的制備過程示意圖。 (b,c)具有不同放大率的FESEM圖像。(d)典型HAADF-STEM圖像。(e)HAADF-STEM圖像和C(紅色)和Ni(綠色)的相應(yīng)EDX元素圖。
Figure 2. (a)微觀形貌形成機(jī)理示意圖。(b)HAADF-STEM圖像。(c)單個(gè)Ni NP,(d)石墨烯納米籠和(e,f)Ni SA的原子分辨率HAADFSTEM圖像。(g)在(f)中標(biāo)記區(qū)域獲得的Ni L
2,3邊緣的EELS圖。
Figure 3. (a,b)SGNC樣品的高分辨率Ni 2p XPS光譜和XRD圖。(c)N2吸附-解吸等溫線和SGNCs-900的孔徑分布曲線。(d,e)不同SGNC樣品的拉曼光譜以及N含量和I
D/I
G。
Figure 4. (a)各種SGNC和Pt / C在1.0 M KOH中的極化曲線。(b)從極化曲線中獲得的Tafel圖。(c)10 mA cm-2處的過電勢(shì)(左)和交換電流密度(右)。(d)SGNCs-900的C
dl。(e)各種SGNC經(jīng)ECSA標(biāo)準(zhǔn)化的LSV曲線。(f)循環(huán)2000圈和5000圈CV前后的極化曲線對(duì)比。
該研究工作由山東大學(xué)Baojuan Xi和Shenglin Xiong課題組于2020年發(fā)表在Nano Letters期刊上。原文:Sponge Assembled by Graphene Nanocages with Double Active Sites to Accelerate Alkaline HER Kinetics。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號(hào)