利用水作為電子來源的光電化學(xué)電池是清潔、可持續(xù)的太陽能燃料替代化石燃料的最具吸引力的解決方案之一。為此,需要掌握并正確理解多相水氧化催化。該研究還在繼續(xù)尋找一種催化劑,這種催化劑既能穩(wěn)定在電(光)陽極表面,又能有效地在所需的中性pH值下進(jìn)行反應(yīng)。在這里,通過釕結(jié)合的輔助配體和石墨表面的六角形環(huán)之間的CH - h相互作用,我們展示了如何將低聚釕配合物錨定在石墨材料表面,從而控制其分子覆蓋率。這些雜化分子材料表現(xiàn)為分子陽極,可在高電流密度下在pH 7時催化水氧化為雙氧。這種將分子催化劑錨定在石墨表面的策略,可以推廣到其他過渡金屬和其他催化反應(yīng)中。
Fig. 1 配位齊聚物的NMR表征。
Fig. 2 在HOPG上15的STM。
Fig. 3 低聚物-表面相互作用的2D GIWAXS。
Fig. 4 基于DFt/MM的理論分析。
Fig. 5 XAS在電極表面。
Fig. 6 15@CNt@GC的水氧化電催化性能。
相關(guān)研究成果于2020年由西班牙加泰羅尼亞化學(xué)研究所Antoni Llobet課題組,發(fā)表在Nature Chemistry(https://doi.org/10.1038/s41557-020-0548-7)上。原文:Water oxidation electrocatalysis using ruthenium coordination oligomers adsorbed on multiwalled carbon nanotubes。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號: