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      在NiCu_0.25雙金屬納米粒子催化劑上實(shí)現(xiàn)了高選擇性的CO₂電還原為CO（法拉第效率約為90%）。通過(guò)結(jié)合基于同步加速器的X射線吸收和原位拉曼光譜研究，我們發(fā)現(xiàn)由于3d電子的重新分布，NiCu_x中的銅含量與CO選擇性之間存在負(fù)相關(guān)關(guān)系?？傊覀兺ㄟ^(guò)添加銅對(duì)鎳進(jìn)行了工程改造，獲得了石墨烯包裹的鎳-銅雙金屬納米顆粒催化劑，用于CO₂電化學(xué)還原。與單金屬Ni催化劑相比，由于存在雙金屬活性位，NiCu_x催化劑具有明顯更高的催化性能。但是，增加的Cu含量會(huì)導(dǎo)致金屬中的電子重新分布，導(dǎo)致3d軌道電子密度降低，從而導(dǎo)致*COOH難以被催化劑吸附。在貧銅催化劑NiCu_0.25上實(shí)現(xiàn)了最高的CO選擇性，在相對(duì)于RHE的1.0 V電位下，F(xiàn)E達(dá)到88.5％。
 
Figure 1. （a）NiCu_0.25的HRTEM圖像。（b）NiCu_0.25的HAADFSTEM圖像。沿箭頭方向收集的線掃描。（c）NiCu_0.25的SAED模式。（d）不同樣品的粉末XRD圖譜。
 

Figure 2. 不同樣品在（a）O 1s和（b）Ni 2p_3/2和Cu 2p_3/2區(qū)域的XPS光譜圖。（c）不同樣品歸一化Cu K-edge XANES光譜的一階導(dǎo)數(shù)。（d）不同樣品R空間中的Cu K-edge EXAFS光譜。
 

Figure 3. 在CO₂飽和的0.1 M KHCO₃電解質(zhì)中進(jìn)行CO₂電還原。（a）一氧化碳的FE。（b）在1.0 V vs. RHE的電勢(shì)下，F(xiàn)E的分布。（c）比較一氧化碳釋放的塔菲爾斜率。（d）原位拉曼結(jié)果。
 

Figure 4. （a）Ni和（b）Cu的XANES L₃邊緣光譜。（c）NiCu_x中的電子給體和CO選擇性隨Cu含量的增加而變化。
 
      相關(guān)研究成果于2020年由阿德萊德大學(xué)Yao Zheng和Shi-Zhang Qiao課題組，發(fā)表在Chem. Commun.（DOI: 10.1039/d0cc04779a）上。原文：Graphene-encapsulated nickel–copper bimetallic nanoparticle catalysts for electrochemical reduction of CO₂ to CO。

摘自《石墨烯雜志》公眾號(hào)：