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      實用的鋰金屬電池的最大挑戰(zhàn)是如何充分、可逆地利用鋰負極。帶有大量鋰成核位點的預制三維（3D）多孔骨架能夠引導鋰沉積在3D骨架的空腔中，從而抑制枝晶生長和尺寸變化。本文中，我們設計了一種用于3D石墨烯和內部Mg_xLi_y種子的鋰金屬負極納米膠囊結構。3D復合負極不僅可以通過簡單且可擴展的方法制備，還可以滿足實際電池中高能量密度和長循環(huán)壽命的要求。在通過透射電子顯微鏡觀察鋰沉積的過程中，發(fā)現(xiàn)鋰金屬主要沉積在3D石墨烯內的Mg_xLi_y晶種周圍。此后，當復合負極與線圈電池中的商用LiFePO₄正極以及袋裝電池中的NCM811（LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂）正極很好地配對時，它們能夠提供超過350 Wh·kg^-1的能量密度且高能量保持（> 85％）下的長循環(huán)壽命（> 150個循環(huán)）。當前工作中的3D鋰金屬/石墨烯復合負極為高能量密度鋰金屬電池的制造提供了有希望的新途徑。
 
Figure 1. 3D Mg_xLi_y/LiF-Li-rGO負極：a）Mg_xLi_y/LiF-Li-rGO負極的合成過程和Li沉積/剝離的圖形說明。b）MgF₂-rGO支架和c）3D Mg_xLi_y/LiF-Li-rGO負極的橫截面SEM圖像。d）3D Mg_xLi_y/LiF-Li-rGO負極的TEM圖像和EDX映射。

 
Figure 2. 鋰沉積/剝離后電極的形貌
 

Figure 3. 以原位TEM表征的鋰電鍍和剝離行為
 

Figure 4. 對稱電池的循環(huán)性能
 

Figure 5. 電化學性能。a）MgF₂-rGO、rGO和Cu箔在電流密度為0.5 mA cm^-2且容量限制為1 mAh cm^-2時的庫倫效率。b）對應的電壓曲線。5b插圖：電壓曲線的成核部分。不同對稱電池的界面電阻c）循環(huán)前和d）100循環(huán)后。
 

 Figure 6. 電化學性能。a）倍率性能；b）電壓曲線；c）與Li⁺/Li相比，從Mg_xLi_y/LiF-Li-rGO電極剝離Li至1V的電壓曲線；d）循環(huán)性能；e）由NCM811和改性負極組裝而成的電池，在充電/放電速率為0.2 C/0.4 C，工作電壓窗口為2.75 V–4.25 V時的電壓曲線，前兩個循環(huán)是充電/放電速率為0.1 C/0.1 C；f）基于改進的Mg_xLi_y/LiF-Li-rGO負極和NCM811正極的袋裝電池的循環(huán)性能；圖6f的插圖是袋式電池的構造。
 
     相關研究成果于2020年由華南理工大學Yongcai Qiu課題組和浙江大學Yingying Lu課題組，發(fā)表在Energy Storage Materials（doi.org/10.1016/j.ensm.2019.12.028）上。原文：High energy density lithium metal batteries enabled by a porous graphene/MgF₂ Framework。

摘自《石墨烯雜志》公眾號：