多組分納米晶體的化學設計需要從原子水平上理解其反應動力學。在這里,我們應用單粒子成像與原子模擬相結合,來研究Pd@Au和Cu@Au核殼納米晶氧化溶解的反應途徑和速率。使用原位透射電子顯微鏡(TEM)成像對蝕刻動力學進行定量分析表明,隨著反應的進行,溶解機理從主要是邊緣選擇性轉變?yōu)橹饘尤コ鼳u原子。當兩種金屬都暴露時,金殼的溶解速度減慢,這歸因于電偶腐蝕保護。形態(tài)變換通過兩個方面確定:與配位數(shù)有關的原子去除率而產(chǎn)生的固有各向異性,以及石墨烯窗口引起的非固有各向異性。我們的工作表明,雙金屬核殼納米晶體是TEM液體內(nèi)局部物理化學條件的極佳探針。此外,單顆粒TEM成像和反應軌跡的原子模擬,可以為將來在組成和結構上設計復雜的納米晶體提供參考。
Fig. 1 Pd@Au核-殼納米晶的TEM表征。
Fig. 2快速溶解GLC內(nèi)部Pd@Au納米晶的實時成像。
Fig. 3 Pd@Au納米晶在GLC中的溶解動力學和反應途徑。
Fig. 4 石墨烯包封引起的Pd@Au納米晶的溶解各向異性。
Fig. 5 薄殼Pd@Au納米晶的快速溶解。
Fig. 6 截斷的Cu@Au納米晶溶解過程中的納米盒中間體。
相關研究成果于2020年由蘇州大學Qiao Zhang課題組,發(fā)表在Nature Communications(https://doi.org/10.1038/s41467-020-16645-3)上。原文:Imaging the kinetics of anisotropic dissolution of bimetallic core–shell nanocubes using graphene liquid cells。
摘自《石墨烯雜志》公眾號: