石墨烯的兩個(gè)主要拉曼光譜帶G和2D的拉曼散射信號以相反的方式敏感地取決于激光強(qiáng)度。脈沖激光激發(fā)達(dá)到的高電子溫度導(dǎo)致在不同的光學(xué)共振態(tài)下造成拉曼散射的不對稱費(fèi)米-狄拉克分布。這導(dǎo)致G波段散射的破壞性干擾量子路徑的部分Pauli阻擋，表明G波段強(qiáng)度隨激光功率的超線性增加。另一方面，由于阻礙了建設(shè)性干擾的貢獻(xiàn)，2D波段表現(xiàn)出亞線性強(qiáng)度縮放。對于3000 K左右的電子溫度，發(fā)現(xiàn)兩個(gè)帶的相反強(qiáng)度依賴性2D/G比（用于表征石墨烯樣品的關(guān)鍵量）降低了兩倍以上。
Figure 1. 由cw激光器（綠線）和sub-ps脈沖激光器（藍(lán)線）激發(fā)，石墨烯的拉曼光譜。
Figure 2. （a）在兩個(gè)不同的激發(fā)功率（分別為130和10 mW）下，E
ex=1.96 eV時(shí)，針對ps脈沖激發(fā)而檢測到的拉曼G和2D譜帶。（b）G和2D波段的拉曼散射面積之比。
Figure 3. （a）電子在低（300 K）和高（3000 K）溫度下的費(fèi)米-狄拉克分布。（b,c）能級方案分別說明了導(dǎo)致G和2D頻帶散射的過程。
Figure 4. （a）G和2D帶拉曼散射區(qū)域。（b）實(shí)驗(yàn)獲得的用于提高電子溫度的2D/G比的校正因子。（c）由于電子溫度控制干擾而對G波段的anti-Stokes/Stokes比率的預(yù)測校正因子。
相關(guān)研究成果于2020年由慕尼黑大學(xué)Achim Hartschuh課題組，發(fā)表在Nanoscale（doi.org/10.1039/C9NR10654E）上。原文：Non-linear Raman scattering intensities in graphene。
