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       工業(yè)副產(chǎn)物中豐富而有毒的H₂S的電催化分解是一種有前途的能源轉(zhuǎn)化技術(shù)，可用于生產(chǎn)H₂并同時去除這種環(huán)境污染物。然而，由于缺乏低成本、有效和堅固的電催化劑，阻礙了這種技術(shù)的發(fā)展。本文中，我們報道了一種引人注目的石墨烯包裹的金屬催化劑，即氮摻雜石墨烯包裹非貴重的CoNi納米合金作為陽極，用于從H₂S中通過電催化高效生產(chǎn)H₂。這種優(yōu)化的催化劑能夠以0.25 V的起始電勢驅(qū)動陽極反應(yīng)，該起始電勢比水氧化反應(yīng)所需的起始電勢低1.24 V，并且輸送的電流密度幾乎是Pt/C的兩倍。同時，它表現(xiàn)出約98％的H₂法拉第效率，并保持了500小時以上的長期耐久性，而沒有任何衰減。密度泛函理論計算表明，CoNi和氮摻雜劑協(xié)同促進了石墨烯表面上多硫化物的形成。此外，具有1200 h的穩(wěn)定性，可通過這種石墨烯包裹的金屬催化劑從工業(yè)合成氣中除去H₂S雜質(zhì)以產(chǎn)生氫氣，證明了其在可持續(xù)能源應(yīng)用中生產(chǎn)氫氣的巨大潛力。
 
Figure 1. CoNi@NGs的形態(tài)和結(jié)構(gòu)表征。（a和b）CoNi(OH)_x–SiO₂和CoNi@NGs-SiO₂的TEM圖像。（c–e）CoNi@NGs的HRTEM圖像。（d）紅色標(biāo)記表示石墨烯層的厚度為3.4 Å；插圖：CoNi@NGs的模型結(jié)構(gòu)。（e）圖（d）的放大圖，CoNi合金的（111）晶面。（f）CoNi@NGs中Co和Ni元素的EDX圖。

 
Figure 2. （a）比較CoNi@NGs的SOR和OER極化曲線。（b）帶有1.2 V商業(yè)電池設(shè)備的照片，該設(shè)備直接驅(qū)動H₂S的分解。（c）SOR極化曲線。（d）在SOR中，電勢分別為0.3 V、0.4 V和0.5 V時的電流密度。（e）催化劑的奈奎斯特圖。（f和g）CoNi@NGs的耐久性測量。
 

Figure 3. （a）恒電流試驗中，法拉第效率和產(chǎn)氫速率的變化。（b）對應(yīng)于插圖中電解質(zhì)的250倍稀釋電解質(zhì)樣品的UV-Vis光譜；插圖：50倍稀釋的電解質(zhì)樣品的UV-Vis光譜。（c）兩個小時內(nèi)，對陽極電解液進行原位電化學(xué)UV-Vis測試。（d）產(chǎn)品S的XRD表征；插圖：收集的S粉。
 

Figure 4. （a）SOR的吉布斯自由能（DG）曲線。（b）實驗中SOR的極化曲線。（c）吸附在CoNi@NG上，S的電荷密度（D_r）值的差異。（d）當(dāng)S吸附在原始石墨烯、CoNi@Gs和CoNi@NGs的表面上時，S(3p)及其鍵合的C(2p)的投影態(tài)密度（DOS）的比
 

Figure 5. （a）在不同反應(yīng)氣體中，CoNi@NGs氧化活性的LSV曲線。（b）通過用2％H₂S/合成氣，流動除去工業(yè)合成氣中H₂S，CoNi@NGs的耐久性測量。
 
     相關(guān)研究成果于2019年由廈門大學(xué)Dehui Deng課題組，發(fā)表在Energy Environ. Sci.（DOI: 10.1039/c9ee03231b）上。原文：Highly efficient H₂ production from H₂S via a robust graphene-encapsulated metal catalyst。