碳的化學(xué)多功能性賦予有機(jī)化合物多種多樣的性質(zhì),而磁性仍然是最理想但難以捉摸的一種。多環(huán)芳族烴(也稱為納米石墨烯),其電子結(jié)構(gòu)由邊緣和π-電子網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)決定,這使得他們可以用模型系統(tǒng)來設(shè)計(jì)包括磁性在內(nèi)的非常規(guī)屬性。1972年,Erich Clar設(shè)想了一種蝴蝶結(jié)狀的納米石墨烯C
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18,其中π-電子網(wǎng)絡(luò)中的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)受挫使得無法得到有配對(duì)電子的Kekulé結(jié)構(gòu),從而將系統(tǒng)驅(qū)動(dòng)到磁性非平凡的基態(tài)。在這里,我們報(bào)告了一種標(biāo)志性納米石墨烯(稱為Clar高腳杯)的實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)和深入表征。掃描隧道顯微鏡和自旋激發(fā)光譜法研究了金表面上的單個(gè)分子,發(fā)現(xiàn)其具有23 meV的強(qiáng)大反鐵磁序,超過了室溫下最低能量耗散的Landauer極限。通過原子操縱,我們實(shí)現(xiàn)了具有淬滅自旋的分子中磁性基態(tài)的轉(zhuǎn)換。我們的結(jié)果提供了迄今為止尚未實(shí)現(xiàn)的一類納米石墨烯中碳磁性的直接證據(jù),并證明了一個(gè)能長期預(yù)測的范式,其中拓?fù)浯煺蹘砹朔浅R?guī)的磁性,這對(duì)室溫下碳基自旋電子學(xué)帶來了新希望。
Fig. 1: Clar高腳杯的合成與結(jié)構(gòu)表征。
Fig. 2: Clar高腳杯的電子和磁性特征。
Fig. 3: 熔融二聚體中的自旋解耦。
Fig. 4: 自旋淬滅和1'和2H-1中磁性基態(tài)的切換。
相關(guān)研究成果于2019年由德國德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮課題組,發(fā)表在Nature Nanotechnology(https://doi.org/10.1038/s41565-019-0577-9)上。原文:Topological frustration induces unconventional magnetism in a nanographene