盡管電化學(xué)還原CO2技術(shù)是將大氣中CO2轉(zhuǎn)化成附加值高的化學(xué)品的最有前景方法之一,但實(shí)現(xiàn)高效的二氧化碳轉(zhuǎn)化性能仍然需要克服很多困難。這里,首次報(bào)告了三維鐵卟啉基-石墨烯水凝膠(FePGH)作為穩(wěn)定的電催化劑用于高效還原二氧化碳(CO2)為一氧化碳(CO)。該還原過程是在含有FePGH的水系介質(zhì)中進(jìn)行,其具有高度多孔和導(dǎo)電的3D石墨烯結(jié)構(gòu),于是在極低的過電位下(280 mV),產(chǎn)CO的法拉第效率達(dá)96.2%,此外FePGH還顯示出很好的催化耐久性,20小時電解后產(chǎn)CO的法拉第效率仍保持為96.4%,遠(yuǎn)高于其他報(bào)道的電催化劑性能。這種構(gòu)建3D石墨烯基水凝膠電催化劑的方法為其他類型分子電催化劑的發(fā)展提供了新途徑。
Figure 1.所用材料的分子結(jié)構(gòu),以及合成三維多孔FePGH的示意圖。
Figure 2. (a)LGH和(e)FePGH的SEM圖,(b-c)LGH在不同放大倍數(shù)下的明場TEM圖,(f-g)FePGH在不同放大倍數(shù)下的明場TEM圖,(d)LGH和(h)FePGH的HAADF-STEM圖。
Figure 3. (a)LGH, FeTMAP 和FePGH的紫外可見吸收光譜,(b)LGH 和FePGH的Raman譜, LGH 和FePGH的XPS譜,(c)N 1s區(qū)域,(d)Fe 2p區(qū)域。
Figure 4.(a)所制備FePGH/RVC電極的光學(xué)照片,(b)不同電極在不同施加電壓下的總電流比較,(c)產(chǎn)CO法拉第效率和CO局部電流密度,(d)在不同施加電壓下產(chǎn)H2和CO的質(zhì)量電流密度,(e)FePGH-H在不同施加電壓下的周轉(zhuǎn)頻率,(f)長期的CO2還原電解穩(wěn)定性測試。
該研究工作由澳大利亞創(chuàng)新材料研究所Gordon G. Wallace聯(lián)合David L. Officer課題組于2019年發(fā)表在Energy Environ. Sci.期刊上。原文:Energy efficient electrochemical reduction of CO2 to CO using a three-dimensional porphyrin/graphene hydrogel(DOI: 10.1039/c8ee03403f)
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