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發(fā)展有效的二氧化碳還原（CRR）電催化劑是迫切需要的，但影響其催化活性的因素也應(yīng)該被研究。這里，使用石墨相氮化碳（g-C3N4）調(diào)控界面電子轉(zhuǎn)移，以改善其CRR催化性能。全面介紹了一系列g-C3N4/石墨烯（雜原子摻雜：C3N4/XG，XG = BG，NG，OG，PG，G）復(fù)合物的CRR性質(zhì)，并通過(guò)計(jì)算方法來(lái)進(jìn)一步評(píng)估。在不同的摻雜情況時(shí)，可變吸附能和電子結(jié)構(gòu)被一一探究討論，表明更多界面電子轉(zhuǎn)移促使了更高的催化活性。C3N4/XG復(fù)合物在-0.28 V vs. RHE電位下顯示出最優(yōu)的CRR活性。該電位低于先前報(bào)道的金屬CRR電催化劑，表明C3N4/XG用于二氧化碳還原的可行性，以及電子轉(zhuǎn)移調(diào)制來(lái)提高CRR催化活性的適用性。

Figure 1. （a）不同雜化催化劑用于CO2還原生成CH4過(guò)程的自由能圖，（b-d）碳鍵合中間產(chǎn)物（分別是*COOH, *CO, *CHO）的最優(yōu)幾何結(jié)構(gòu)以及電子轉(zhuǎn)移過(guò)程。

Figure 2. C3N4/NG不同位點(diǎn)上CO2還原生成CH4的自由能圖，插圖顯示了C3N4/NG的C1,C2,N位點(diǎn)。

Figure 3. *CHO，（b）*CO，（c）*H結(jié)合自由能與*COOH結(jié)合自由能的線性比例關(guān)系。

Figure 4. CRR重要步驟（黑實(shí)線）和HER兩個(gè)重要步驟（紅實(shí)線）的極限電壓與*COOH結(jié)合自由能的函數(shù)關(guān)系。

Figure 5.（a）電子轉(zhuǎn)移與*COOH結(jié)合自由能的關(guān)系，（b）C3N4/G 和（c）C3N4/NG中的界面電子轉(zhuǎn)移情況。

該研究工作由澳大利亞阿德萊德大學(xué)喬世璋課題組于2019年發(fā)表在Small期刊上。原文：Impact of Interfacial Electron Transfer on Electrochemical CO2 Reduction on Graphitic Carbon Nitride/Doped Graphene（DOI: 10.1002/smll.201804224）