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       界面電荷轉(zhuǎn)移對(duì)石墨烯基電子器件的性能起著至關(guān)重要的作用。然而，單獨(dú)控制石墨烯/SiO₂體系中的電荷轉(zhuǎn)移過程仍然具有挑戰(zhàn)性。在此，我們通過記錄在原位加熱條件下，由于部分去除界面的冰狀水層而引起的表面電勢(shì)變化，研究了被截留的界面冰狀水層對(duì)石墨烯與SiO₂/Si襯底之間電荷轉(zhuǎn)移的影響。掃描開爾文探針顯微鏡表面電勢(shì)圖譜顯示，隨著電子密度從石墨烯轉(zhuǎn)移到冰狀水層，石墨烯被冰狀水層的電子修飾，導(dǎo)致石墨烯空穴摻雜，石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管電輸運(yùn)測(cè)量也證實(shí)了這一點(diǎn)。此外，密度泛函計(jì)算也為深入了解類冰水層對(duì)石墨烯的電子貢獻(xiàn)和電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制提供了依據(jù)。這項(xiàng)研究將提高我們處理石墨烯電子特性的能力，使其應(yīng)用更為廣泛，如濕度傳感。 
 
Fig. 1 在石墨烯和SiO₂/Si基板之間的界面冰狀水層。(a)界面水層形成示意圖。(b)和(c)常溫條件下沉積在SiO₂/Si基板上的石墨烯薄片的AFM圖。(d) b和c中分別以紅虛線標(biāo)示的高度線輪廓。
 
 
Fig. 2 研究界面冰狀水層對(duì)石墨烯形貌和表面電位的影響。(a-d) SiO2/Si襯底上石墨烯的原位AFM高度圖像，記錄為室溫至100℃。80℃時(shí)TC-SKPM記錄的表面電位的(e)放大AFM高度圖和(f)相應(yīng)的地表電位空間圖。分別沿著e和f中標(biāo)記的黃色虛線和紅色虛線測(cè)量的(g)高度線輪廓線和(h) VCPD線輪廓線。
 
 
Fig. 3 不同溫度下石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管輸運(yùn)測(cè)量。(a)制備的石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管器件的光學(xué)圖像。(b)單層和雙層石墨烯的拉曼表征。(c-e)源極-漏極電流(I)作為在不同溫度下測(cè)量的SiO₂/Si襯底、懸浮單層石墨烯器件負(fù)載單層石墨烯和雙層石墨烯的背柵電壓的函數(shù)。
 
 
Fig. 4 DFT研究了界面冰狀水層對(duì)石墨烯能帶結(jié)構(gòu)的影響。(a)單層石墨烯與SiO₂基板直接接觸的模型體系(1L_0WL)；(b)和(c)單層石墨烯通過單個(gè)冰狀水層(1L_1WL)和雙層冰狀水層(1L_2WL)與SiO₂襯底解耦；(d)雙層石墨烯通過單個(gè)冰狀水層(2L_1WL)與SiO₂襯底解耦。(e-h)分別為1L_0WL、1L_1WL、1L_0WL和2L_1WL體系的能帶結(jié)構(gòu)。
 
 
Fig. 5 O:H-O鍵協(xié)同弛豫。(a) O:H-O鍵中的共價(jià)鍵電勢(shì)V_C，H鍵電勢(shì)V_H和鍵對(duì)與非鍵對(duì)V_OO之間的排斥電勢(shì)。(b)過量的負(fù)電荷增加了O非鍵對(duì)對(duì)質(zhì)子的吸引力，縮短O:H鍵：而O:H鍵由于V_OO而延長(zhǎng)。
 
      相關(guān)研究成果于2019年由山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院Mingdong Dong課題組，發(fā)表在Nanoscale (DOI: 10.1039/c9nr05832j)上。原文:Interfacial icelike water local doping of graphene