作為用于便攜式設備和汽車的替代能源系統之一,直接甲酸燃料電池(DFAFCs)已得到廣泛關注并迅速發(fā)展。然而,電能需要活性和選擇性金屬納米催化劑來達到最高的電化學活性。在這里,我們提出了裝飾在功能化石墨烯(fG)上納米立方形狀的鈀納米顆粒(PdNPs),其中表面改性是通過無表面活性劑的方法獲得的。XRD和HRTEM結果表明,主要被(100)包圍的11 nm和高分散的Pd納米立方(PdNCs)成功地沉積在官能化石墨烯(PdNCs/fG)上,并作為電催化劑用于甲酸的增強氧化。與商用Pd/C催化劑相比,我們的PdNCs/fG催化劑對甲酸氧化表現出顯著的質量活性(494.50 A/g,超過100倍),未改性的石墨烯或還原氧化石墨烯上PdNPs(PdNPs/rGO)的活性超過20倍)。此外,我們的催化劑表現出更好的穩(wěn)定性和更高的抗CO性能。PdNCs/fG催化劑對甲酸氧化至20.37 A/m2也具有優(yōu)異的比活性。該研究證明了{100}面對PdNCs的高選擇性位點的協同作用,以及從改性石墨烯到Pd金屬催化劑的支持在燃料電池應用中開發(fā)電催化劑的巨大潛力。
Figure 1.合成fG和fG上Pd NCs的示意圖。
Figure 2. 云母片上rGO(a)和fG(b)的AFM圖和平均厚度。
Figure 3. PdNCs/fG(a)和PdNPs/fG(b)的尺寸分布直方圖和TEM圖像;PdNCs/fG(c)和PdNPs/fG(d)具有晶格(上插圖)和FFT模式(下插圖)的HR-TEM圖。
Figure 4. 在N2氣氛下,0.5 M H2SO4中記錄的循環(huán)伏安圖,掃描速率為50 mV/s。
Figure 5. 在N2氣氛下,在2.0 M HCOOH和0.5 M H2SO4的混合物中,沿反應1000秒記錄的計時安培曲線。
Figure 6. 在氮氣氣氛下,0.5 M H2SO4和2.0 M HCOOH混合物中記錄的循環(huán)伏安圖,掃描速率為50 mV/s。
相關研究成果于2019年由卡塞薩特大學Patraporn Luksirikul課題組,發(fā)表在Applied Surface Science(2019, 471, 176–184)上。原文:Electrooxidation of formic acid enhanced by surfactant-free palladium nanocubes on surface modified graphene catalyst。
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