在材料的合成過程中產(chǎn)生的雜質(zhì)對所獲得產(chǎn)品的固有特性和器件性能產(chǎn)生不利影響。在石墨烯中,這種影響尤其明顯,考慮到石墨烯的二維性,表面污染長期以來一直是一個關鍵的、尚未解決的問題。在這里,我們報告了石墨烯表面污染的起源,石墨烯的表面污染主要源于高溫下化學氣相沉積生產(chǎn),而不是在轉(zhuǎn)移和存儲過程中。在本文,我們展示了可擴展生產(chǎn)超凈石墨烯(> 99%干凈區(qū)域)的Cu基板體系結構的設計。易于獲得的超清潔石墨烯片有助于提高光學透明性和導熱性,極低的電接觸電阻和固有的親水性。這項工作不僅為石墨烯的生長開辟了前沿領域,而且為將如此獲得的超潔凈石墨烯薄膜用于先進應用提供了機會
Figure 1. (a)石墨烯CVD生長期間,sp2鍵合石墨烯的形成與富缺陷的無定形碳(a-c)之間的競爭;(b)生長后在銅箔上新鮮制備的石墨烯的AFM圖像;(c)通常生長的石墨烯表面的TEM圖像;插圖:具有原子分辨率的干凈和受污染區(qū)域的HRTEM圖像;(d)使用Lorentzian線擬合分析不干凈石墨烯樣品中不干凈(藍線)和干凈(紅線)石墨烯區(qū)域的TERS光譜,以及同一區(qū)域(暗青色線)中石墨烯的原位遠場拉曼光譜;插圖:平滑后D波段強度的TERS映射;(e)來自正常甲烷(藍色)和13C標記甲烷(紅色)生長的石墨烯受污染區(qū)域的D和G帶位置的統(tǒng)計數(shù)據(jù);插圖:同位素標記石墨烯的代表性TERS光譜;(f)TiO2可視化后的0.3 m×1-m大小的不清潔石墨烯的照片,iPad被用作尺寸參考;插圖:TiO2顆粒修飾的石墨烯表面的暗場光學顯微鏡(OM)圖像;比例尺:100μm。
Figure 2. (a)實驗設計的示意圖;插圖:銅箔和泡沫之間的間隙中銅與甲烷的相互作用;(b)生長后在銅箔上新鮮制備的清潔石墨烯的AFM圖像;(c)超清潔石墨烯膜的TEM圖像;插圖:石墨烯的HRTEM圖像;(d)吸附在超潔凈石墨烯和不潔凈石墨烯上不同位置的TiO2顆粒數(shù)量,誤差線代表相對偏差;插圖:TiO2可視化后的米級超潔凈石墨烯的照片;(e)在有(紅色線)和沒有(藍色線)Cu泡沫的輔助下,在CVD長期間在邊界層中收集的Cu納米顆粒上的碳納米顆粒(C sp。)的拉曼光譜;黃色和藍色矩形分別代表無定形碳和石墨烯相關的拉曼峰。
Figure 3. 轉(zhuǎn)移到目標基材上后,石墨烯表面非常干凈:在SiO2/Si襯底上轉(zhuǎn)移的(a)不清潔石墨烯和(b)的AFM圖像;(c)SiO2基材上超潔凈石墨烯(灰色,紅色線)和片狀石墨烯(黑色,藍色線)的高度直方圖,超清潔石墨烯的數(shù)據(jù)是從(b)圖中獲得的;(d)去除2H-PMMA后,SiO2/Si襯底上轉(zhuǎn)移的超凈(紅線)和受污染的石墨烯(藍線)的ToF-SIM光譜圖;插圖(左):2H-PMMA的結構式;插圖(右):從ToF-SIMS結果獲得的超凈(紅色)和受污染的石墨烯(藍色)的2H-峰強度的統(tǒng)計數(shù)據(jù)。
Figure 4. 超清潔石墨烯的光電性能:(a)石英襯底上單層、雙層和三層超凈石墨烯薄膜的紫外可見光譜;插圖:將大面積超清潔石墨烯和不清潔石墨烯轉(zhuǎn)移到PET基材上的照片,iPad用作尺寸參考;(b)測得的接觸電阻與柵極電壓的關系;(c)石墨烯電阻隨柵極電壓(Vg)變化的典型曲線圖;插圖:在1.9 K下,磁場強度為5 T時,超潔凈石墨烯的縱貫(Rxx,紅線)和霍爾電阻(Rxy,藍線)。
相關研究成果于2019年由北京大學Hailin Peng和Zhongfan Liu課題組,發(fā)表在Nature Communications(https://doi.org/10.1038/s41467-019-09565-4)上。原文:Towards super-clean graphene。
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