石墨烯及其衍生物已在許多文章中報道為“不含金屬”的碳電催化材料。其合成程序通?;谑幕瘜W氧化和隨后的熱或化學還原。因為氧化石墨烯具有大的表面積并且通常含有各種氧官能團,所以來自反應混合物的金屬離子(雜質)可以吸附在其表面上。這些雜質會顯著增強電催化活性,從而得到有誤的數(shù)據(jù);這種不純的樣品被稱為“不含金屬”的催化劑。在本文中,我們報告了無雜質石墨烯的合成,并與基于兩種氧化石墨烯的熱和化學還原的標準方法制備的石墨烯進行了比較。通過標準方法制備的石墨烯的詳細分析,顯示了金屬雜質與石墨烯電催化活性之間的直接關系。相反,無雜質石墨烯表現(xiàn)出差的電催化活性。
Figure 1. 用不同放大倍數(shù)獲得石墨烯樣品的TEM圖像。
Figure 2. 用相同的放大倍數(shù)獲得SAED;比例尺為200 μm。
Figure 3. 由峰-峰分離值(ΔE)表示異質電子轉移。使用一對氧化還原探針:(A)[Ru(NH3)6]2+/3+和(B)[Fe(CN)6]3-/4-。
Figure 4. 在空氣飽和的0.5 M KOH溶液中測試氧還原反應。
Figure 5. 在50 mM PBS(pH:7.2)中的(a)5 mM肼、(b)5 mM NaHS和(c)5 mM過氧化氫異丙苯存在下記錄的循環(huán)伏安圖。
相關研究成果于2019年由布拉格化學與技術大學Zdeněk Sofer課題組,發(fā)表在ACS Nano(DOI: 10.1021/acsnano.8b07534)上。原文:Ultrapure Graphene Is a Poor Electrocatalyst: Definitive Proof of the Key Role of Metallic Impurities in Graphene-Based Electrocatalysis。
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