北京理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院Chuan He課題組--鋰離子電池高能材料爆燃法快速制備包覆Si納米顆粒的石墨烯納米薄片

將硅顆粒封裝在導(dǎo)電層中，已被證明是在循環(huán)過程中保持高容量硅的有效途徑。在這里，通過硅-聚四氟乙烯(PTFE)高能材料的核-殼結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，本文展示了一種大型自上而下的方法，以微米大小的PTFE和Si粒子作為低成本的初始材料，直接獲得包覆Si納米顆粒的石墨烯納米薄片(GrSiNPs)。在爆燃過程中，PTFE與Si之間放熱反應(yīng)產(chǎn)生的高溫高壓導(dǎo)致Si核碎裂成納米顆粒，在此過程中，Si納米顆粒與石墨烯納米薄片形成了相應(yīng)的涂層。在400 mA g⁻¹的電流密度下重復(fù)循環(huán)6個(gè)月，在800次循環(huán)后，GrSiNPs表現(xiàn)出1613 mAh g⁻¹的高比容量，平均庫(kù)侖效率為101±2%。本研究為高性能鋰離子電池用核殼結(jié)構(gòu)石墨烯-Si納米復(fù)合材料的大規(guī)模生產(chǎn)提供了一條有前景的途徑。

Fig. 1. 石墨烯納米片封裝Si納米顆粒的制備工藝。a，i-ii：PTFE-MPs在乙醇溶液中分散成納米厚度的PTFE-NPs；iii-iv：PTFE-NPs包覆SiMPs形成PTFE-Si EMs；b，通過PTFE和Si之間的放熱反應(yīng)直接生產(chǎn)GrSiNPs，自由絞合GNs和氣態(tài)SiF₄。

Figure 2. a，對(duì)于PTFE-Si EMs的單個(gè)顆粒中F和Si的元素分布的能量色散X射線光譜(EDS)映射。b，GrSiNPs的高分辨率TEM圖。c，單個(gè)GrSiNPs的高分辨率TEM圖。d，在GrSiNPs的石墨烯外殼上觀察到的單層、雙層和多層石墨烯。e，HAADF-STEM圖像以及單個(gè)GrSiNP的元素分析。f，f-i和f-ii中石墨烯殼的TEM圖分別對(duì)應(yīng)于sph-GrSiNPs和irreg-GrSiNPs。

Fig. 3. 反應(yīng)物和產(chǎn)物的表征。a，PTFE-Si高能材料和SiMPs的拉曼光譜。b，GrSiNPs的拉曼光譜。GrSiNPs中c，高分辨率c 1s譜和d，高分辨率Si 2p譜。e，反應(yīng)過程示意圖。

Fig. 4. a，i：GrSiNP恒電流循環(huán)800次的放電容量；ii：36次循環(huán)后GrSiNPs的TEM圖；iii：291次循環(huán)后GrSiNPs的TEM圖；iv：在iii中觀察到的葉狀納米結(jié)構(gòu)的TEM圖。b，GrSiNPs電極在電位窗口0.01-3.00V，速率為0.1 mVs^-1，前三次循環(huán)的CV曲線；c，不同電流密度下的GrSiNPs經(jīng)過800次循環(huán)后的倍率性能。

相關(guān)研究成果于2019年由北京理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院Chuan He課題組，發(fā)表在Nano Energy (https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.104028)上。原文：Ultrafast synthesis of graphene nanosheets encapsulated Si nanoparticles via deflagration of energetic materials for lithium-ion batteries 。



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